Sulli memulakan kerjaya lakonan secara profesional ketika berusia 11 tahun, ketika beliau kembali dipilih untuk berlakon sebagai Princess Seonhwa muda di drama televisyen SBS, The Balada Seodong. Beberapa bulan kemudian, beliau membuat penampilan cameo dalam drama Love Needs Miracle, drama televisyen lain daripada SBS. Pada tahun 2006, beliau membuat penampilan sokongan kecil sebagai penilai masa kecil Micky dari TVXQ dalam drama teater Vacation. Sulli kemudian mendapat peranan kecil dalam Punch Lady dan The Flower Girl is Here (2007) dan juga Babo (2008).

Pada 26 April 2012, Sulli bersama rakan kumpulannya, Choi Minho dari SHINee telah disahkan untuk memainkan peranan utama untuk drama SM Entertainment yang baru, To The Beautiful You, versi Korea dari Hana Kimi. Drama ini diarahkan oleh pengarah Jun Ki Sang, pengarah drama terkenal Boys Over Flowers dan dijadualkan tayangannya pada bulan Ogos di SBS.[3] Pada awal tahhun 2014 Sulli memulai kembali aktingnya dengan membintangi film layar lebar dengan judul "Pirates" dan "Fashion King".